Der Gebäudekomplex, zu dem auch das Neue Arsakeion gehört, ist von Ernst Ziller mitgestaltet worden.
Mit seiner Einflussnahme auf das Neue Arsakeion führt der deutsche Architekt Ernst Ziller, der Athen stark geprägt hat, im Jahre 1900 zum ersten Mal den Begriff der Großbauten in der griechischen Hauptstadt ein – so wie mit seinen weiteren modernen Gebäuden wie dem Megaro Schliemann-Melas in der Panepistimiou Straße und dem Apartmenthaus Pesmazoglou auf dem Vassilis Sofias Boulevard.
Der Gebäudekomplex an der Stadiou-, Arsaki- und Panepistimiou Straße nahm den Platz einer Reihe älterer Bauten aus dem 19. Jahrhundert ein, die nach und nach in den Besitz der Athener Gesellschaft für Bildungsförderung gelangt waren. Diese Bauten – mit Ausnahme der Arsakion Mädchenschule an der nordöstlichen Seite – wurden 1900 abgerissen, um auf der Gesamtfläche des Häuserblocks einen modernen Komplex im zeitgenössischen Stil von Großbauten zur kommerziellen Nutzung zu errichten.
Interessant ist, dass das ursprüngliche Gebäude nicht von Ziller entworfen worden ist, sondern von dem Architekten Konstantinos Maroudis. Maroudis‘ Pläne stellten die Bauherren aber nicht zufrieden und so übertrugen sie 1907 Ziller die gesamte Neugestaltung der Fassaden.
In geradezu gigantischen Ausmaßen kamen an diesen Fassaden des Neuen Arsakeion die Prinzipien des Eklektizismus zur Anwendung. Ziller arbeitete mit neoklassizistischen Elementen an den Fensteröffnungen, mit turmartigen Kuppeln des Neubarock an den freistehenden Ecken und mit einem Glasdach über der Stoa des Gebäudekomplexes.
1925 wurde auf dem letzten freien Teil des Blocks an der Pesmazoglou Straße auch das Verwaltungsgebäude der Gesellschaft für Bildungsförderung errichtet. Abgeschlossen wurde die Nutzung des Gebäudekomplexes 1936 und 1937 mit dem Bau des Kinos „Orfeas“ im Inneren der Stoa und später mit dem Einzug des „Theatro Technis“, des „Kunsttheaters“ von Karolos Kuhn in den Keller.
Ende des vergangenen Jahrhunderts wurde der gesamte Gebäudekomplex restauriert und renoviert. 1989 wurde dabei das „Orfeas“ Kino und auch die Geschäfte, die 1936 gebaut worden waren, abgerissen. 1996 wurde die „Stoa des Buches“, ein Kultur- und Veranstaltungszentrum rund ums Buch dort untergebracht.
