Επιβλητικό έργο της ώριμης περιόδου του Ερνέστου Τσίλερ (Ernst Ziller), το τριώροφο μέγαρο ανεγέρθηκε περί το 1890 για λογαριασμό του πολιτικού και δημοσιογράφου Λεωνίδα Δεληγεώργη, αδελφό του έξι φορές πρωθυπουργού της Ελλάδος, Επαμεινώνδα Δεληγεώργη.
Το μέγαρο άρχισε να χτίζεται την χρονιά που ο Λεωνίδας Δεληγεώργης ανέλαβε το αξίωμα του Υπουργού Εξωτερικών στην κυβέρνηση του Θεόδωρου Δεληγιάννη, μετά από μια περίοδο αντιδυναστικής δράσης στο πλευρό του αδελφού του, Επαμεινώνδα, μαζί με τον οποίο πρωτοστάτησαν στο κίνημα εναντίον του Όθωνα και υπέστησαν διώξεις στις αρχές της δεκαετίας του 1860.
Το οικόπεδο, που φτάνει ως την οδό Πινδάρου, βρισκόταν στην τότε ανερχόμενη περιοχή «βορείως των Ανακτόρων» του Όθωνα, πολύ κοντά στα αρχοντικά σημαντικών οικογενειών της πολιτικής και οικονομικής ζωής της πόλης, που δέσποζαν κατά μήκος της τότε λεωφόρου Κηφισίας.
Το κτίριο συνδυάζει με εξαιρετική μαεστρία στοιχεία της αναγέννησης, όπως η μαρμάρινη σκάλα και το εντυπωσιακό πρόπυλο με τα τοξωτά ανοίγματα, με χαρακτηριστικά του νεοκλασικισμού, όπως τα απλούστερα υπέρθυρα και οι παραστάδες που πλαισιώνουν τα ανοίγματα του ορόφου.
Στο ισόγειο, όπως συνηθιζόταν εκείνη την εποχή, βρίσκονταν οι χώροι υποδοχής και το γραφείο, στον όροφο τα υπνοδωμάτια, ενώ στο υπόγειο το μαγειρείο, το κελάρι και τα διαμερίσματα του προσωπικού.
Μεταπολεμικά, στο κτίριο εγκαταστάθηκε το «Μικρό Θέατρο Τσέπης», όπου έδρευσαν πρωτοποριακές θεατρικές ομάδες, όπως η «Νέα Σκηνή» του Κωστή Λειβαδέα και το «Πειραματικό Θέατρο» της Μαριέττας Ριάλδη στα πρώτα του βήματα.
Το 1963, από τους κληρονόμους του Λεωνίδα Δεληγεώργη, το Μέγαρο πέρασε στο Μετοχικό Ταμείο Πολιτικών Υπαλλήλων. Από τότε και για περισσότερο από τρεις δεκαετίες, το κτίριο φιλοξένησε την «Ταινιοθήκη της Ελλάδος» και το «Μουσείο Κινηματογράφου».
Κινδύνευσε να κατεδαφιστεί στα χρόνια της Δικτατορίας, όταν το Ταμείο θέλησε να αξιοποιήσει το προνομιακής θέσης οικόπεδό του κτίζοντας γραφεία, όμοια αυτών που κυριαρχούν μέχρι σήμερα επί της οδού Ακαδημίας, πρόθεση που ευτυχώς δεν υλοποιήθηκε. Το κτίριο αποκαταστάθηκε μετά από πυρκαγιά το 1997, που προκάλεσε εκτεταμένες ζημιές στον δεύτερο όροφο και το δώμα, και ανακαινίστηκε μεταξύ των ετών 2009-2014.
