Οι εντυπωσιακές προσόψεις του συγκροτήματος του Νέου Αρσακείου κατασκευάστηκαν το 1907, βάσει σχεδίων του Ερνέστου Τσίλερ (Ernst Ziller).
Για πρώτη φορά, ο Γερμανός αρχιτέκτονας που άφησε την σφραγίδα του στην πόλη, Ερνέστος Τσίλερ, παρουσιάζει στην Αθήνα του 1900 την έννοια της μεγάλης κλίμακας οικοδομών, με την επέμβασή του στο Νέο Αρσάκειο, καθώς και με τα σύγχρονα έργα του, το Μέγαρο Σλήμαν-Μελά επί της οδού Πανεπιστημίου και την Πολυκατοικία Πεσμαζόγλου επί της Λεωφόρου Β. Σοφίας.
Το συγκρότημα των οδών Σταδίου, Αρσάκη και Πανεπιστημίου καταλαμβάνει τη θέση μιας σειράς παλαιότερων κτιρίων του 19ου αιώνα, τα οποία είχαν περιέλθει διαδοχικά στην ιδιοκτησία της Φιλεκπαιδευτικής Εταιρείας. Τα οικοδομήματα αυτά - με εξαίρεση το Αρσάκειο Παρθεναγωγείο στη βορειοανατολική γωνία - κατεδαφίστηκαν το 1900, προκειμένου να ανεγερθεί σε όλη την επιφάνεια του οικοδομικού τετραγώνου ένα σύγχρονο μέγαρο, στη γραμμή των μεγάλων οικοδομών εμπορικής εκμετάλλευσης της εποχής.
Ενδιαφέρον είναι ότι αρχική οικοδομή δεν σχεδιάστηκε από τον Τσίλερ, αλλά από τον αρχιτέκτονα Κωνσταντίνο Μαρούδη. Το αποτέλεσμα, όμως, δεν ικανοποίησε τους ιδιοκτήτες, οι οποίοι το 1907 ανέθεσαν στον Τσίλερ την πλήρη αναδιαμόρφωση των προσόψεων.
Στις προσόψεις του Νέου Αρσακείου έχουν εφαρμοστεί οι αρχές του εκλεκτικισμού σε κολοσσιαίες διαστάσεις, με νεοκλασικά στοιχεία στα ανοίγματα, νεομπαρόκ πυργοειδείς τρούλους στις ελεύθερες γωνίες και γυάλινη στέγη επί της στοάς του συγκροτήματος.
Το 1925, στο τελευταίο ελεύθερο τμήμα του τετραγώνου επί της οδού Πεσμαζόγλου οικοδομήθηκε το κτίριο διοίκησης της Φιλεκπαιδευτικής Εταιρείας, ενώ η αξιοποίηση του συγκροτήματος ολοκληρώθηκε με την ανέγερση του κινηματοθεάτρου "Ορφεύς" στο εσωτερικό της στοάς (1936-1937), καθώς και την εγκατάσταση του "Θεάτρου Τέχνης" του Καρόλου Κουν στο υπόγειο.
Στα τέλη του 20ού αιώνα, πραγματοποιήθηκε μια ευρύτατη αποκατάσταση και ανακαίνιση ολόκληρου του συγκροτήματος, στο πλαίσιο της οποίας κατεδαφίστηκε ο "Ορφεύς", όπως και τα εμπορικά καταστήματα που είχαν κτιστεί το 1936, ενώ από το 1996 διευθετήθηκε η "Στοά του Βιβλίου”.
